金属有机框架衍生单原子纳米酶的合成、表征与生物应用研究进展

单原子催化剂（SACs）具有高原子利用效率以及高催化活性，在各种催化体系中均表现出优异的性能.其原子级别的活性位点与天然的金属蛋白酶类似，因此单原子纳米酶（SAzymes）的概念也应运而生.而金属有机框架（MOF）由于其具有高孔隙率的特点，可以作为合成SAzymes的前驱体.该文总结了使用MOF前体/模板构建SACs的合成策略，以及SAzymes的生物应用，提出了基于MOF衍生的SAzymes的发展挑战和前景.     

单原子Co修饰TiO2(101)面的结构和析氢性能的第一性原理研究

通过基于密度泛函理论（DFT）+U的第一性原理方法研究了单原子Co在TiO₂（101）面的掺杂位置和方式、几何结构和整体能量以及掺杂后产物的制氢反应机制，得到了稳定且易出现的单原子修饰结构，即单原子Co吸附在4个O组成的表面空隙的中心位，记为Co/TiO₂（101）。进一步对Co/TiO₂（101）的析氢反应过程和性能进行研究，确定了当且仅当TiO₂（101）面完成表面羟基化反应后，H原子全覆盖的TiO₂（101）表面才能进行后续的析氢反应；此时单原子Co是唯一的反应位点，整体的制氢反应自由能ΔG_H*比Co（111）面更加趋近于0，显示出其具有远优于金属Co的催化性能。此外，Co和TiO₂间的电荷转移和相互作用使TiO₂带隙出现新的掺杂能级，可带来作为光催化基材的TiO₂光吸收性能的改善。     

氢原子的概率密度分布

利用数值计算方法绘制出氢原子的径向概率、角向概率分布、等概率曲线图和等概率曲面图，从而将氢原子的概率密度空间分布展示出来。     

原子分子体系的引力效应

寻找完整的量子引力理论是目前理论物理中的前沿热点问题之一,而黑洞热力学和量子干涉仪探测引力效应被认为是正在形成的量子引力理论的两个重要的"实验区".前者通过将量子概念引入到广义相对论来检验二者如何结合,特别是量子力学幺正性将在这两个理论的结合中经受严峻考验;而后者通过量子系统在引力场背景中的演化来试验引力对系统量子属性的影响,在这一方面广义相对论等效原理在微观粒子领域将接受越来越严格的实验检验.目前,原子分子物理实验中出现了类似黑洞辐射的现象,然而,这些现象出现的理论机制还不是非常明确,究竟能否用目前已有的理论解释,或者还是需要构建新的理论来解释也是不清楚的,但是无论如何,这些现象的出现为实验研究量子引力理论打开了一扇窗户.另一方面,人们已经使用量子系统测量一些弱引力效应,这不仅为研究引力对量子系统的影响提供了便利条件,也为研究二者结合提供了一个好的突破口.本综述将结合我们近几年的工作,围绕原子分子体系中的强引力和弱引力效应来介绍和讨论这些问题.     

大气中Cl原子与甲基乙烯基酮反应机理的理论研究

采用CCSD(T)/6-31+G(d,p)//BHHLYP/6-311++G(d,p)+0.9335×ZPE理论方法,构建了在O2/NO存在的情况下Cl原子与甲基乙烯基酮反应的势能面剖面图.该反应体系的势能面上存在多个可能的反应途径,包括直接氢抽提通道和加成-消除通道.计算结果表明:在初始反应通道中,最可行的反应途径是生成加合物CH3C(O)CHCH2Cl(IM1)和CH3C(O)CHClCH2(IM2).在大气条件下,新形成的加合物IM1和IM2可以进一步与O2/NO发生反应,生成最终的主要产物氯乙醛(CH2ClC(O)H)和甲醛(HC(O)H),这与实验中检测到的主要产物是一致的.     

参数微扰法计算类氦原子基态能量

考虑类氦原子中电子对核的屏蔽效应,建立含有屏蔽效应参数的哈密顿算符,并作变换使得哈密顿算符中微扰项势能算符满足微扰法条件.通过参数微扰法计算类氦原子二级近似基态能量和有效核电荷,结果表明参数微扰法得到的类氦原子基态能量非常接近实验值.参数微扰法为研究多电子原子能级和原子能级精细结构提供了一种新的方法.     

氮掺杂碳化硅纳米管电子场发射的第一性原理研究

运用第一性原理研究了氮掺杂对碳化硅纳米管场发射性能影响.计算结果表明,在外加电场作用下,体系的态密度均向低能端移动,赝能隙及最高占据分子轨道/最低未占据分子轨道能隙减小,且Mulliken电荷在帽端聚集程度增加.态密度、最高占据分子轨道/最低未占据分子轨道能隙及Mulliken电荷分析表明,氮掺杂改善了碳化硅纳米管的场发射性能,且N替代顶层五元环中Si原子体系场发射性能最优.     

在均匀电场中氢原子光谱的分裂规律

根据球坐标系中氢原子一级Stark效应久期方程的简化公式和氢原子一级Stark效应能级的解析式,由光辐射的跃迁选择定则,得到了氢原子在均匀电场中光谱的分裂规律.     

热光场与运动二能级原子相互作用系统的保真度

借助于数值计算方法,研究了热光场与运动二能级原子相互作用系统的保真度,讨论了原子的初始状态、运动速度及光场的初始平均光子数对系统保真度的影响.结果表明原子初始状态、运动速度及光场的初始平均光子数都对保真度有不同程度的影响.     

狭窄光学共振的飞秒脉冲激光稳频性研究

稳频的连续飞秒脉冲激光器以狭窄的光学共振作为水准基点，这种激光器具有稳定频率成分的宽带光谱和大功率的超短脉冲，能够有效的快速转变频率。在本文中可以看出这种双光子吸收共振使氢原子1S-2S能级之间跃迁的钛宝石激光器稳频飞秒脉冲振荡机制。